近日，Nature Communications（《自然-通訊》）以題為“Modulating electron density of vacancy site by single Au atom for effective CO2photoreduction”（利用單原子金調控空位處電子密度實現光驅動下CO2高效轉化），報道了我校太陽能驅動CO2資源化利用的最新進展。
為應對氣候變化，“中國將提高國家自主貢獻力度，采取更加有力的政策和措施，CO2排放力爭于2030年前達到峰值，努力爭取2060年前實現碳中和”。
CO2不僅是溫室氣體，更是未來重要的碳資源。利用太陽能將CO2與水轉化為碳氫化合物等燃料（人工光合成），不僅可以加快“碳中和”目標的實現，更能實現CO2中碳資源的循環利用，促進能源結構的優化以及未來能源格局的改變。然而，由于直線型的CO2分子具有閉殼層電子結構且C=O鍵的鍵能極高（750 kJ/mol），因此其難以被催化劑表面捕獲并發生進一步的活化。同時，CO2的轉化過程中涉及多個質子耦合電子轉移，而反應活性位點的電子密度常常難以滿足反應的需求，導致了目前CO2的轉化效率仍處于較低的水平。
針對此問題，該研究以金負載硫化鎘（Au/CdS）為模型材料，通過調控電子的定向移動，實現了電子在空位處的富集。團隊創新性地借助13C同位素標記，利用原位紅外光譜對反應活性位點和CO2吸附構型進行精準確定，發現與電子富集在傳統的金屬位點相比，CO2在活性位點的吸附方式從物理吸附轉變為化學吸附。得益于此，CH4的產生速率提升了近30倍。同時，該研究通過調控負載金屬的尺寸，解決了反應活性中心電子密度較低的問題。該研究既為后續太陽能耦合CO2資源化利用的研究提供了新的催化劑設計思路，也為動態監測碳資源轉化過程中活性中心和吸附物種的變化提供了新的手段。
我校新能源與材料學院博士生曹玥晗和碩士生郭蘭為文章的共同第一作者，周瑩教授為唯一通訊作者。本工作受到國家自然科學基金、四川省國際科技合作項目、研究生院“雙一流”建設經費的支持。
原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-021-21925-7